Não podes ter uma conta Microsoft em dois planos familiares para usufruires de 1 TB + 1 TB. Uma conta só pode estar num plano familiar. Mas podes comprar mais espaço que vai somar ao 1 TB que já tens do plano familiar.
Podes ter também duas contas diferentes, cada uma no seu plano, como sugeres, no mesmo equipamento. Sei que a aplicação para Windows suporta a funcionalidade, sendo que cada conta tem a sua pasta OneDrive dedicada. Eu tenho conta pessoal e uma conta académica assim ao mesmo tempo, cada uma com o seu terabyte. No mobile não sei se é suportada essa funcionalidade.
Quanto ao resto, a alternativa do Google Drive parece interessante pois pelos 99€/ano ficas com o dobro de armazenamento do OneDrive (que só oferece 1 TB por esse preço no plano familiar), mas da última vez que verifiquei, as velocidades que o Google Drive disponibilizava eram baixas comparadas com as oferecidas pelo OneDrive.
Convém também lembrar que a subscrição do OneDrive (Microsoft 365) inclui a suite Microsoft Office completa, ou quase, e está constantemente em promo na Amazon. Por vezes consegues comprar um ano quase a metade do preço do preço tabelado oficial. Ainda não há muito tempo o plano familiar esteve a 50 e tal euros. Não tenho acompanhado o preço para o plano pessoal, mas facilmente o fazes com um tracker de preços para a Amazon.
Na subscrição do Google Drive, pelo que vejo, recebes uns perks de edição para o Google Photos, live stream de videochamadas para o YouTube, melhorias para o Google Meet e pouco mais.
Tens que ver ao que dás mais valor e o que te interessa, se um maior espaço de armazenamento e pouco mais, ou menos espaço mas acesso a mais serviços de produção, isto pelo mesmo preço anual tabelado. As velocidades oferecidas também se reflectem no preço, não é só o espaço de armazenamento, ou serviços adicionais.
Os outros serviços de cloud storage desconheço, espera por alguém mais informado que possa ajudar.